В то время, когда молекула поглощает фотон – элементарную частицу света – электроны в молекулярной совокупности продвинуты от низкоэнергетического (почва) государство к более высокой энергии (взволнованное) государство. Эти ответы резонируют на определенных легких частотах, оставляя «спектральные отпечатки пальцев», каковые освещают ядерные и электронные структуры изучаемой совокупности.В опытах, «спектральные отпечатки пальцев» либо спектр поглощения, измерены с ультрасовременными строениями как Advanced Light Source (ALS) в Национальной лаборатории Лоуренса Беркли американского Министерства энергетики (Berkeley Lab). В компьютерных моделированиях эти измерения, в большинстве случаев, захватываются с квантом механический способ называющиеся Time Dependent Density Functional Theory (TDDFT).
Вычислительные модели крайне важны в помощи исследователям максимально применять их опыты, предвещая и утверждая результаты.Все же не обращая внимания на его полноценность, имеется времена, в то время, когда TDDFT не имеет возможности не употребляться, дабы вычислить спектр поглощения совокупности, по причине того, что требовалось бы через чур много времени и компьютерных ресурсов.
Это – то, где новый математический «маленький путь», развитый исследователями в Computational Research Division (CRD) Berkeley Lab, пригождается. Их метод активизирует поглотительные вычисления причиной пять, так, моделирования, каковые раньше занимали 10 – 15 часов, дабы вычислить, смогут сейчас быть сделаны примерно через 2,5 часа.
Работа, обрисовывающая данный способ, была размещена в Издании Химической Теории и Вычисления (JCTC). И новый подход для вычисления спектра поглощения будет включен в грядущий выпуск обширно применяемого вычислительного номера люкс ПО химии NWChem позднее в текущем году.Новое лидерство методов к вычислительным сбережениямЧтобы изучить химическую структуру материалов и новых молекул, ученые, в большинстве случаев, исследуют совокупность с внешним стимулом – в большинстве случаев, лазер – тогда ищет маленькие электронные трансформации.
Математически, это электронное изменение возможно выражено как неприятность собственного значения. Решая эту проблему собственного значения, исследователи смогут взять хорошее приближение спектра поглощения, что со своей стороны показывает резонансные частоты изучаемой совокупности. В это же время соответствующий личный вектор употребляется, дабы вычислить, как очень сильно совокупность ответила на стимул.
Это – по существу принцип сзади подхода TDDFT, что был осуществлен в нескольких квантовых пакетах программ химии, включая общедоступный номер люкс ПО NWChem.Тогда как данный подход, выяснилось, был успешен, у него вправду имеется ограничения для громадных совокупностей. Шире энергетический диапазон электронных ответов, каковые исследователь пробует захватить в совокупности, больше собственных векторов и собственных значений, должен быть вычислен, что кроме этого свидетельствует, что более вычислительные ресурсы нужны.
В конечном итоге спектр поглощения молекулярной совокупности больше чем с 100 атомами делается предельно дорогим, дабы вычислить с этим способом.Дабы преодолеть эти ограничения, математики в CRD развивали технику, дабы вычислить спектр поглощения конкретно, очевидно не вычисляя личные значения матрицы.«Традиционно, исследователи должны были вычислить собственные векторы и собственные значения больших матриц, дабы произвести спектр поглощения, но мы осознали, что Вы не должны вычислять каждое собственное значение, для получения точного представления о спектре поглощения», говорит Чао Ян, математик CRD, что привел развитие нового подхода.
Повторно формулируя проблему как матричное приближение функции, применяя особое преобразование и применяя в собственных заинтересованностях главную симметрию довольно неевклидовой метрики, Янг и его сотрудники смогли применить метод Lanczos и Kernal Polynomial Method (KPM), дабы приблизить спектр поглощения нескольких молекул. Оба из этих методов требуют довольно низкой памяти если сравнивать с асимметричными альтернативами, которая есть ключом к вычислительным сбережениям.
Потому, что данный способ требует, дабы меньше вычислительной мощности достигло результата, исследователи смогут кроме этого легко вычислить спектр поглощения для молекулярных совокупностей с несколькими сотнями атомов.«Данный способ – большой ход вперед, по причине того, что он разрешает нам моделировать спектр поглощения молекулярных совокупностей сотен атомов по более низкой вычислительной стоимости». говорит Нирэнджэн Говинд, вычислительный химик в Тихоокеанской Северо-западной Национальной лаборатории, что сотрудничал с командой Berkeley Lab на разработке способа в вычислительной программе химии NWChem.Ученые Recently Berkeley Lab применяли данный способ, дабы вычислить спектр поглощения и подтвердить то, что пара результатов опыта намекали – что элемент berkelium разрывы формирует с его тяжелыми пэрами элемента, беря дополнительный хороший заряд, в то время, когда связано с синтетической органической молекулой. Эта собственность имела возможность оказать помощь ученым создать лучшие способы для очищения и обработки ядерных материалов.
Статья, подчеркивающая результат, показалась 10 апреля в издании Nature Chemistry.«Результаты опыта намекали на это необыкновенное поведение в berkelium, но не было достаточных экспериментальных данных, дабы сообщить да, 100 процентов, это – то, что мы видим», говорит соавтор изучения Вибе Альберт Де Йонг, ученый CRD. «Дабы быть на 100 процентов уверенными, мы сделали громадные вычислительные моделирования и сравнили их с экспериментальными данными и сделали вывод, что они, вправду, видели berkelium в необыкновенной степени окисления».Данный новый метод был создан через Офис САМКИ поддержанного Наукой Научного Открытия при помощи Передового Вычисления (SciDAC) проект, сосредоточенный на продвигающемся алгоритмах и программном обеспечении для фотохимических реакций.
Проекты SciDAC, в большинстве случаев, примиряют междисциплинарную команду исследователей, дабы создать новые и новые вычислительные способы для занятия некоторыми самыми непростыми научными проблемами.«Междисциплинарный темперамент SciDAC – весьма действенный метод уменьшить впечатляющую науку, потому, что любой член команды приносит другую точку зрения к ответу задач», говорит Янг. «В данной динамической окружающей среде математики, как я, объединяются с учеными области, дабы выяснить вычислительные узкие места, тогда мы используем ультрасовременные математические способы, дабы обратиться и преодолеть те неприятности».